Bahan dua dimensi, seperti graphene, menarik untuk kedua-dua aplikasi semikonduktor konvensional dan aplikasi baru lahir dalam elektronik fleksibel.Walau bagaimanapun, kekuatan tegangan tinggi graphene mengakibatkan keretakan pada terikan rendah, menjadikannya mencabar untuk memanfaatkan sifat elektroniknya yang luar biasa dalam elektronik boleh renggang.Untuk mendayakan prestasi konduktor graphene lutsinar yang bergantung kepada ketegangan yang sangat baik, kami mencipta skrol nano graphene di antara lapisan graphene bertindan, yang dirujuk sebagai skrol graphene/graphene berbilang lapisan (MGGs).Di bawah tekanan, beberapa skrol merapatkan domain graphene yang berpecah-belah untuk mengekalkan rangkaian meresap yang membolehkan kekonduksian yang sangat baik pada terikan tinggi.MGG trilayer yang disokong pada elastomer mengekalkan 65% daripada konduktans asalnya pada terikan 100%, yang berserenjang dengan arah aliran semasa, manakala filem trilayer graphene tanpa skrol nano mengekalkan hanya 25% daripada konduktans permulaannya.Transistor semua karbon boleh renggang yang direka menggunakan MGG sebagai elektrod mempamerkan pemancaran >90% dan mengekalkan 60% daripada keluaran arus asalnya pada terikan 120% (selari dengan arah pengangkutan cas).Transistor semua karbon yang sangat boleh renggang dan telus ini boleh mendayakan optoelektronik boleh renggang yang canggih.
Elektronik lutsinar boleh renggang ialah bidang yang semakin berkembang yang mempunyai aplikasi penting dalam sistem biointegrasi lanjutan (1, 2) serta berpotensi untuk disepadukan dengan optoelektronik boleh regangan (3, 4) untuk menghasilkan robotik dan paparan lembut yang canggih.Graphene mempamerkan sifat ketebalan atom yang sangat diingini, ketelusan tinggi, dan kekonduksian tinggi, tetapi pelaksanaannya dalam aplikasi boleh renggang telah dihalang oleh kecenderungannya untuk retak pada terikan kecil.Mengatasi had mekanikal graphene boleh membolehkan kefungsian baharu dalam peranti lutsinar boleh renggang.
Sifat unik graphene menjadikannya calon yang kuat untuk elektrod konduktif telus generasi akan datang (5, 6).Berbanding dengan konduktor lutsinar yang paling biasa digunakan, indium timah oksida [ITO;100 ohm/persegi (persegi) pada ketelusan 90% ], grafena monolayer yang ditanam melalui pemendapan wap kimia (CVD) mempunyai gabungan rintangan kepingan yang serupa (125 ohm/sq) dan ketelusan (97.4%) (5).Di samping itu, filem graphene mempunyai fleksibiliti yang luar biasa berbanding dengan ITO (7).Sebagai contoh, pada substrat plastik, konduktansnya boleh dikekalkan walaupun untuk jejari lentur kelengkungan sekecil 0.8 mm (8).Untuk meningkatkan lagi prestasi elektriknya sebagai konduktor fleksibel telus, kerja-kerja terdahulu telah membangunkan bahan hibrid graphene dengan wayar nano perak satu dimensi (1D) atau tiub nano karbon (CNTs) (9–11).Selain itu, graphene telah digunakan sebagai elektrod untuk semikonduktor heterostruktur berdimensi campuran (seperti Si pukal 2D, wayar nano/nanotiub 1D, dan titik kuantum 0D ) (12), transistor fleksibel, sel suria dan diod pemancar cahaya (LED) (13). –23).
Walaupun graphene telah menunjukkan hasil yang menjanjikan untuk elektronik fleksibel, aplikasinya dalam elektronik boleh renggang telah dihadkan oleh sifat mekanikalnya (17, 24, 25);graphene mempunyai kekukuhan dalam satah 340 N/m dan modulus Young 0.5 TPa (26).Rangkaian karbon-karbon yang kuat tidak menyediakan sebarang mekanisme pelesapan tenaga untuk terikan yang dikenakan dan oleh itu mudah retak pada terikan kurang daripada 5%.Sebagai contoh, graphene CVD yang dipindahkan ke substrat elastik polydimethylsiloxane (PDMS) hanya boleh mengekalkan kekonduksiannya pada regangan kurang daripada 6% (8).Pengiraan teori menunjukkan bahawa renyuk dan interaksi antara lapisan yang berbeza akan mengurangkan kekakuan dengan kuat (26).Dengan menyusun graphene ke dalam beberapa lapisan, dilaporkan bahawa graphene dwilapis atau trilayer ini boleh diregangkan hingga 30% ketegangan, menunjukkan perubahan rintangan 13 kali lebih kecil daripada graphene monolayer (27).Walau bagaimanapun, kebolehan regangan ini masih jauh lebih rendah daripada onduktor boleh regangan yang canggih (28, 29).
Transistor adalah penting dalam aplikasi boleh renggang kerana ia membolehkan pembacaan sensor dan analisis isyarat yang canggih (30, 31).Transistor pada PDMS dengan graphene berbilang lapisan sebagai elektrod sumber/saliran dan bahan saluran boleh mengekalkan fungsi elektrik sehingga 5% terikan (32), iaitu Jauh di bawah nilai minimum yang diperlukan (~50%) untuk penderia pemantauan kesihatan boleh pakai dan kulit elektronik ( 33, 34).Baru-baru ini, pendekatan graphene kirigami telah diterokai, dan transistor berpagar oleh elektrolit cecair boleh diregangkan kepada sebanyak 240% (35).Walau bagaimanapun, kaedah ini memerlukan graphene yang digantung, yang merumitkan proses fabrikasi.
Di sini, kami mencapai peranti graphene yang sangat boleh diregangkan dengan menyelitkan skrol graphene (~ 1 hingga 20 μm panjang, ~ 0.1 hingga 1 μm lebar, dan ~ 10 hingga 100 nm tinggi) di antara lapisan graphene.Kami membuat hipotesis bahawa skrol graphene ini boleh menyediakan laluan konduktif untuk merapatkan retakan dalam helaian graphene, dengan itu mengekalkan kekonduksian yang tinggi di bawah tekanan.Skrol graphene tidak memerlukan sintesis atau proses tambahan;ia terbentuk secara semula jadi semasa prosedur pemindahan basah.Dengan menggunakan skrol berbilang lapisan G/G (graphene/graphene) (MGGs) elektrod boleh renggang graphene (sumber/longkang dan pintu) dan CNT semikonduktor, kami dapat menunjukkan transistor semua karbon yang sangat telus dan boleh renggang, yang boleh diregangkan hingga 120 % terikan (selari dengan arah pengangkutan cas) dan mengekalkan 60 % daripada keluaran semasa asalnya.Ini adalah transistor berasaskan karbon telus yang paling boleh renggang setakat ini, dan ia menyediakan arus yang mencukupi untuk memacu LED bukan organik.
Untuk mendayakan elektrod graphene boleh renggang telus kawasan besar, kami memilih graphene tumbuh CVD pada kerajang Cu.Kerajang Cu digantung di tengah tiub kuarza CVD untuk membenarkan pertumbuhan graphene pada kedua-dua belah, membentuk struktur G/Cu/G .Untuk memindahkan graphene, kami mula-mula menyalut lapisan nipis poli(metil metakrilat) (PMMA) untuk melindungi satu bahagian graphene, yang kami namakan graphene bahagian atas (sebaliknya untuk bahagian lain graphene), dan seterusnya, keseluruhan filem (PMMA/grafena atas/Cu/grafena bawah) telah direndam dalam larutan (NH4)2S2O8 untuk menghilangkan kerajang Cu.Grafena bahagian bawah tanpa salutan PMMA tidak dapat dielakkan akan mempunyai keretakan dan kecacatan yang membolehkan etchant menembusi (36, 37).Seperti yang digambarkan dalam Rajah 1A, di bawah kesan tegangan permukaan, domain graphene yang dilepaskan digulung menjadi skrol dan kemudiannya dilekatkan pada filem G/PMMA teratas yang tinggal.Tatal atas-G/G boleh dipindahkan ke mana-mana substrat, seperti SiO2/Si, kaca atau polimer lembut.Mengulangi proses pemindahan ini beberapa kali ke substrat yang sama memberikan struktur MGG.
(A) Ilustrasi skematik prosedur fabrikasi untuk MGG sebagai elektrod boleh renggang.Semasa pemindahan graphene, graphene bahagian belakang pada kerajang Cu dipecahkan pada sempadan dan kecacatan, digulung menjadi bentuk sewenang-wenangnya, dan dilekatkan pada filem atas, membentuk nanoskrol.Kartun keempat menggambarkan struktur MGG yang disusun.(B dan C) Pencirian TEM beresolusi tinggi MGG monolayer, memfokuskan pada kawasan graphene monolayer (B) dan skrol (C).Inset (B) ialah imej pembesaran rendah yang menunjukkan morfologi keseluruhan MGG monolayer pada grid TEM.Inset (C) ialah profil keamatan yang diambil di sepanjang kotak segi empat tepat yang ditunjukkan dalam imej, di mana jarak antara satah atom ialah 0.34 dan 0.41 nm.(D ) Spektrum EEL tepi K karbon dengan puncak grafitik ciri π* dan σ* berlabel.(E) Imej AFM keratan bagi skrol G/G monolayer dengan profil ketinggian di sepanjang garis putus-putus kuning.(F hingga I) Mikroskopi optik dan imej AFM bagi trilayer G tanpa (F dan H) dan dengan skrol (G dan I) pada substrat SiO2/Si setebal 300-nm, masing-masing.Skrol perwakilan dan kedutan dilabelkan untuk menyerlahkan perbezaannya.
Untuk mengesahkan bahawa skrol adalah grafena yang digulung, kami menjalankan kajian spektroskopi elektron penghantaran resolusi tinggi (TEM) dan spektroskopi kehilangan tenaga elektron (EEL) pada struktur tatal atas-G/G monolayer.Rajah 1B menunjukkan struktur heksagon graphene monolayer, dan inset ialah morfologi keseluruhan filem yang diliputi pada satu lubang karbon grid TEM.Grafena monolayer merentangi kebanyakan grid, dan beberapa kepingan graphene dengan kehadiran berbilang susunan gelang heksagon muncul (Rajah 1B).Dengan mengezum ke dalam skrol individu (Rajah 1C), kami melihat sejumlah besar pinggiran kekisi graphene, dengan jarak kekisi dalam julat 0.34 hingga 0.41 nm.Pengukuran ini mencadangkan bahawa kepingan digulung secara rawak dan bukan grafit sempurna, yang mempunyai jarak kekisi 0.34 nm dalam susunan lapisan "ABAB".Rajah 1D menunjukkan spektrum EEL karbon K-edge, di mana puncak pada 285 eV berasal dari orbital π* dan satu lagi sekitar 290 eV adalah disebabkan oleh peralihan orbital σ*.Ia boleh dilihat bahawa ikatan sp2 mendominasi dalam struktur ini, mengesahkan bahawa skrol adalah sangat grafitik.
Imej mikroskop optik dan mikroskop daya atom (AFM) memberikan gambaran tentang pengedaran nanoskrol graphene dalam MGG (Rajah 1, E hingga G, dan rajah. S1 dan S2).Skrol diedarkan secara rawak ke atas permukaan, dan ketumpatan dalam satahnya meningkat secara berkadar dengan bilangan lapisan bertindan.Banyak skrol berselirat menjadi simpulan dan mempamerkan ketinggian tidak seragam dalam julat 10 hingga 100 nm.Ia adalah 1 hingga 20 μm panjang dan 0.1 hingga 1 μm lebar, bergantung pada saiz kepingan graphene awal mereka.Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 1 (H dan I), skrol mempunyai saiz yang jauh lebih besar daripada kedutan, yang membawa kepada antara muka yang lebih kasar di antara lapisan graphene.
Untuk mengukur sifat elektrik, kami mencorak filem graphene dengan atau tanpa struktur skrol dan susun lapisan ke dalam jalur lebar 300-μm dan panjang 2000-μm menggunakan fotolitografi.Rintangan dua kuar sebagai fungsi terikan diukur di bawah keadaan ambien.Kehadiran skrol mengurangkan kerintangan untuk graphene monolayer sebanyak 80% dengan hanya penurunan 2.2% dalam penghantaran (rajah S4).Ini mengesahkan bahawa skrol nano, yang mempunyai ketumpatan arus tinggi sehingga 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ), memberikan sumbangan elektrik yang sangat positif kepada MGG.Di antara semua grafena biasa mono-, bi- dan trilayer dan MGG, trilayer MGG mempunyai konduktans terbaik dengan ketelusan hampir 90%.Untuk membandingkan dengan sumber graphene lain yang dilaporkan dalam kesusasteraan, kami juga mengukur rintangan helaian empat kuar (rajah S5) dan menyenaraikannya sebagai fungsi penghantaran pada 550 nm (rajah S6) dalam Rajah 2A.MGG menunjukkan kekonduksian dan ketelusan yang setanding atau lebih tinggi daripada graphene biasa berbilang lapis dan graphene oksida (RGO) yang disusun secara buatan (6, 8, 18).Ambil perhatian bahawa rintangan helaian graphene biasa berbilang lapisan tiruan daripada literatur adalah lebih tinggi sedikit daripada MGG kami, mungkin kerana keadaan pertumbuhan dan kaedah pemindahannya yang tidak dioptimumkan.
(A) Rintangan kepingan empat kuar berbanding pemancaran pada 550 nm untuk beberapa jenis graphene, di mana petak hitam menandakan MGG mono-, bi- dan trilayer;bulatan merah dan segitiga biru sepadan dengan graphene biasa berbilang lapisan yang ditanam pada Cu dan Ni daripada kajian Li et al.(6) dan Kim et al.(8), masing-masing, dan kemudiannya dipindahkan ke SiO2/Si atau kuarza;dan segitiga hijau adalah nilai untuk RGO pada darjah pengurangan yang berbeza daripada kajian Bonaccorso et al.( 18).(B dan C) Perubahan rintangan ternormal bagi MGG dan G mono-, bi- dan trilayer sebagai fungsi terikan serenjang (B) dan selari (C) kepada arah aliran arus.(D) Perubahan rintangan ternormal bagi dwilapisan G (merah) dan MGG (hitam) di bawah beban terikan kitaran sehingga 50% terikan serenjang.(E) Perubahan rintangan ternormal bagi trilayer G (merah) dan MGG (hitam) di bawah beban terikan kitaran sehingga 90% terikan selari.( F ) Perubahan kapasitansi ternormal bagi mono-, dwi- dan trilayer G dan dwi- dan trilayer MGG sebagai fungsi terikan.Inset ialah struktur kapasitor, di mana substrat polimer ialah SEBS dan lapisan dielektrik polimer ialah SEBS setebal 2-μm.
Untuk menilai prestasi bergantung terikan MGG, kami memindahkan graphene ke substrat elastomer termoplastik stirena-etilena-butadiena-stirena (SEBS) (~ 2 cm lebar dan ~ 5 cm panjang), dan kekonduksian diukur apabila substrat diregangkan. (lihat Bahan dan Kaedah) kedua-duanya berserenjang dan selari dengan arah aliran arus (Rajah 2, B dan C).Tingkah laku elektrik yang bergantung kepada ketegangan bertambah baik dengan penggabungan skrol nano dan peningkatan bilangan lapisan graphene.Sebagai contoh, apabila terikan berserenjang dengan aliran arus, untuk graphene monolayer, penambahan skrol meningkatkan terikan pada kerosakan elektrik daripada 5 kepada 70%.Toleransi terikan bagi graphene trilayer juga bertambah baik dengan ketara berbanding dengan graphene monolayer.Dengan skrol nano, pada terikan serenjang 100%, rintangan struktur MGG trilayer hanya meningkat sebanyak 50%, berbanding 300% untuk graphene trilayer tanpa skrol.Perubahan rintangan di bawah beban terikan kitaran telah disiasat.Sebagai perbandingan (Rajah 2D), rintangan filem graphene dwilapis biasa meningkat kira-kira 7.5 kali ganda selepas ~700 kitaran pada terikan serenjang 50% dan terus meningkat dengan terikan dalam setiap kitaran.Sebaliknya, rintangan MGG dwilapisan hanya meningkat kira-kira 2.5 kali ganda selepas ~700 kitaran.Menggunakan sehingga 90% terikan sepanjang arah selari, rintangan graphene trilayer meningkat ~100 kali ganda selepas 1000 kitaran, manakala ia hanya ~8 kali dalam MGG trilayer (Rajah 2E).Keputusan berbasikal ditunjukkan dalam rajah.S7.Peningkatan rintangan yang agak cepat di sepanjang arah terikan selari adalah kerana orientasi retakan adalah berserenjang dengan arah aliran arus.Sisihan rintangan semasa terikan pemuatan dan pemunggahan adalah disebabkan oleh pemulihan viskoelastik substrat elastomer SEBS.Rintangan jalur MGG yang lebih stabil semasa berbasikal adalah disebabkan oleh kehadiran skrol besar yang boleh merapatkan bahagian graphene yang retak (seperti yang dilihat oleh AFM), membantu mengekalkan laluan meresap.Fenomena mengekalkan kekonduksian melalui laluan meresap ini telah dilaporkan sebelum ini untuk logam retak atau filem semikonduktor pada substrat elastomer (40, 41).
Untuk menilai filem berasaskan graphene ini sebagai elektrod pintu dalam peranti boleh renggang, kami menutup lapisan graphene dengan lapisan dielektrik SEBS (tebal 2 μm) dan memantau perubahan kapasitans dielektrik sebagai fungsi terikan (lihat Rajah 2F dan Bahan Tambahan untuk butiran).Kami memerhatikan bahawa kapasitansi dengan elektrod graphene monolayer biasa dan dwilapisan dengan cepat berkurangan kerana kehilangan kekonduksian dalam satah graphene.Sebaliknya, kapasitansi berpagar oleh MGG serta graphene trilayer biasa menunjukkan peningkatan kapasiti dengan terikan, yang dijangkakan kerana pengurangan ketebalan dielektrik dengan terikan.Peningkatan yang dijangkakan dalam kapasiti dipadankan dengan baik dengan struktur MGG (rajah S8).Ini menunjukkan bahawa MGG sesuai sebagai elektrod get untuk transistor boleh renggang.
Untuk menyiasat lebih lanjut peranan skrol graphene 1D pada toleransi ketegangan kekonduksian elektrik dan mengawal pemisahan di antara lapisan graphene dengan lebih baik, kami menggunakan CNT bersalut semburan untuk menggantikan skrol graphene (lihat Bahan Tambahan).Untuk meniru struktur MGG, kami mendepositkan tiga ketumpatan CNT (iaitu, CNT1
(A hingga C) Imej AFM bagi tiga ketumpatan CNT (CNT1
Untuk lebih memahami keupayaannya sebagai elektrod untuk elektronik boleh renggang, kami menyiasat secara sistematik morfologi MGG dan G-CNT-G di bawah terikan.Mikroskopi optik dan mikroskop elektron pengimbasan (SEM) bukanlah kaedah pencirian yang berkesan kerana kedua-duanya kekurangan kontras warna dan SEM tertakluk kepada artifak imej semasa pengimbasan elektron apabila graphene berada pada substrat polimer (rajah S9 dan S10).Untuk memerhatikan permukaan graphene in situ di bawah tekanan, kami mengumpul ukuran AFM pada MGG trilayer dan graphene biasa selepas dipindahkan ke substrat SEBS yang sangat nipis (~0.1 mm tebal) dan anjal.Kerana kecacatan intrinsik dalam graphene CVD dan kerosakan ekstrinsik semasa proses pemindahan, keretakan tidak dapat dielakkan dijana pada graphene tegang, dan dengan peningkatan ketegangan, retakan menjadi lebih padat (Rajah 4, A hingga D).Bergantung pada struktur penyusunan elektrod berasaskan karbon, rekahan mempamerkan morfologi yang berbeza (rajah S11) (27).Ketumpatan kawasan retakan (ditakrifkan sebagai kawasan retak/kawasan dianalisis) graphene berbilang lapisan adalah kurang daripada graphene monolayer selepas terikan, yang konsisten dengan peningkatan kekonduksian elektrik untuk MGG.Sebaliknya, skrol sering diperhatikan untuk merapatkan rekahan, memberikan laluan konduktif tambahan dalam filem tegang.Sebagai contoh, seperti yang dilabelkan dalam imej Rajah 4B, tatal lebar melintasi celah pada trilayer MGG, tetapi tiada tatal diperhatikan dalam graphene biasa (Rajah 4, E hingga H).Begitu juga, CNT juga merapatkan rekahan dalam graphene (rajah S11).Ketumpatan kawasan retak, ketumpatan kawasan skrol dan kekasaran filem diringkaskan dalam Rajah 4K.
(A hingga H) Imej AFM in situ bagi skrol tiga lapis G/G (A hingga D) dan struktur tiga lapis G (E hingga H) pada elastomer SEBS (~0.1 mm tebal) yang sangat nipis pada 0, 20, 60, dan 100 % ketegangan.Retakan perwakilan dan skrol dihalakan dengan anak panah.Semua imej AFM berada dalam kawasan seluas 15 μm × 15 μm, menggunakan bar skala warna yang sama seperti yang dilabelkan.(I) Geometri simulasi elektrod graphene monolayer bercorak pada substrat SEBS.(J) Peta kontur simulasi regangan logaritma utama maksimum dalam graphene monolayer dan substrat SEBS pada regangan luaran 20%.(K) Perbandingan ketumpatan kawasan retak (lajur merah), ketumpatan kawasan tatal (lajur kuning), dan kekasaran permukaan (lajur biru) untuk struktur graphene yang berbeza.
Apabila filem MGG diregangkan, terdapat mekanisme tambahan penting bahawa skrol boleh merapatkan kawasan graphene yang retak, mengekalkan rangkaian meresap.Skrol graphene sangat menjanjikan kerana panjangnya boleh berpuluh-puluh mikrometer dan oleh itu dapat merapatkan retakan yang biasanya sehingga skala mikrometer.Tambahan pula, kerana skrol terdiri daripada pelbagai lapisan graphene, ia dijangka mempunyai rintangan yang rendah.Sebagai perbandingan, rangkaian CNT yang agak padat (transmisian rendah) diperlukan untuk menyediakan keupayaan penyambung konduktif yang setanding, kerana CNT adalah lebih kecil (biasanya beberapa mikrometer panjang) dan kurang konduktif daripada skrol.Sebaliknya, seperti yang ditunjukkan dalam rajah.S12, manakala graphene retak semasa regangan untuk menampung ketegangan, skrol tidak retak, menunjukkan bahawa graphene mungkin tergelincir pada graphene yang mendasari.Sebab ia tidak retak mungkin disebabkan oleh struktur bergulung, terdiri daripada banyak lapisan graphene (~ 1 hingga 2 0 μm panjang, ~ 0.1 hingga 1 μm lebar, dan ~ 10 hingga 100 nm tinggi), yang mempunyai modulus berkesan yang lebih tinggi daripada graphene lapisan tunggal.Seperti yang dilaporkan oleh Green dan Hersam (42), rangkaian CNT logam (diameter tiub 1.0 nm) boleh mencapai rintangan kepingan rendah <100 ohm/sq walaupun rintangan simpang yang besar antara CNT.Memandangkan skrol graphene kami mempunyai lebar 0.1 hingga 1 μm dan skrol G/G mempunyai kawasan sentuhan yang jauh lebih besar daripada CNT, rintangan sentuhan dan kawasan sentuhan antara skrol graphene dan graphene tidak seharusnya menjadi faktor pengehad untuk mengekalkan kekonduksian yang tinggi.
Grafena mempunyai modulus yang lebih tinggi daripada substrat SEBS.Walaupun ketebalan berkesan elektrod graphene jauh lebih rendah daripada substrat, kekakuan graphene digandakan ketebalannya adalah setanding dengan substrat (43, 44), menghasilkan kesan pulau tegar yang sederhana.Kami mensimulasikan ubah bentuk graphene setebal 1-nm pada substrat SEBS (lihat Bahan Tambahan untuk butiran).Mengikut keputusan simulasi, apabila terikan 20% digunakan pada substrat SEBS secara luaran , terikan purata dalam graphene ialah ~6.6% (Rajah 4J dan rajah S13D), yang konsisten dengan pemerhatian eksperimen (lihat rajah S13) .Kami membandingkan terikan dalam kawasan graphene dan substrat bercorak menggunakan mikroskop optik dan mendapati terikan di kawasan substrat sekurang-kurangnya dua kali ganda terikan di kawasan graphene.Ini menunjukkan bahawa ketegangan yang digunakan pada corak elektrod graphene boleh terhad dengan ketara, membentuk pulau kaku graphene di atas SEBS (26, 43, 44).
Oleh itu, keupayaan elektrod MGG untuk mengekalkan kekonduksian tinggi di bawah terikan yang tinggi berkemungkinan didayakan oleh dua mekanisme utama: (i) Skrol boleh merapatkan kawasan yang terputus untuk mengekalkan laluan perkolasi konduktif, dan (ii) kepingan graphene/elastomer berbilang lapisan mungkin menggelongsor. antara satu sama lain, mengakibatkan pengurangan ketegangan pada elektrod graphene.Untuk berbilang lapisan graphene yang dipindahkan pada elastomer, lapisan tidak melekat kuat antara satu sama lain, yang mungkin menggelongsor sebagai tindak balas kepada ketegangan (27).Skrol juga meningkatkan kekasaran lapisan graphene, yang mungkin membantu meningkatkan pemisahan antara lapisan graphene dan oleh itu membolehkan lapisan graphene gelongsor.
Peranti semua karbon diusahakan dengan penuh semangat kerana kos rendah dan daya pemprosesan yang tinggi.Dalam kes kami, transistor semua karbon telah direka menggunakan get graphene bawah, sumber graphene atas/sentuhan longkang, semikonduktor CNT disusun dan SEBS sebagai dielektrik (Rajah 5A).Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 5B, peranti semua karbon dengan CNT sebagai sumber/longkang dan pintu (peranti bawah) adalah lebih legap daripada peranti dengan elektrod graphene (peranti atas).Ini kerana rangkaian CNT memerlukan ketebalan yang lebih besar dan, akibatnya, pemancaran optik yang lebih rendah untuk mencapai rintangan kepingan yang serupa dengan graphene (rajah S4).Rajah 5 (C dan D) menunjukkan pemindahan wakil dan lengkung keluaran sebelum terikan untuk transistor yang dibuat dengan elektrod MGG dwilapisan.Lebar dan panjang saluran transistor tidak tegang adalah 800 dan 100 μm, masing-masing.Nisbah hidup/mati yang diukur adalah lebih besar daripada 103 dengan arus hidup dan mati pada tahap 10−5 dan 10−8 A, masing-masing.Keluk keluaran mempamerkan rejim linear dan satur yang ideal dengan pergantungan voltan pintu yang jelas, menunjukkan sentuhan ideal antara CNT dan elektrod graphene (45).Rintangan sentuhan dengan elektrod graphene diperhatikan lebih rendah berbanding dengan filem Au tersejat (lihat rajah S14).Mobiliti tepu transistor boleh renggang adalah kira-kira 5.6 cm2/Vs, serupa dengan transistor CNT yang diisih polimer yang sama pada substrat Si tegar dengan 300-nm SiO2 sebagai lapisan dielektrik.Peningkatan selanjutnya dalam mobiliti boleh dilakukan dengan ketumpatan tiub yang dioptimumkan dan jenis tiub lain (46).
(A) Skim transistor boleh renggang berasaskan graphene.SWNT, tiub nano karbon berdinding tunggal.(B) Foto transistor boleh renggang yang diperbuat daripada elektrod graphene (atas) dan elektrod CNT (bawah).Perbezaan dalam ketelusan jelas ketara.( C dan D) Pemindahan dan lengkung keluaran transistor berasaskan graphene pada SEBS sebelum terikan.(E dan F) Pindahkan keluk, arus hidup dan mati, nisbah hidup/mati, dan mobiliti transistor berasaskan graphene pada regangan yang berbeza.
Apabila peranti telus, semua karbon diregangkan ke arah selari dengan arah pengangkutan cas, degradasi minimum diperhatikan sehingga 120% ketegangan.Semasa regangan, mobiliti secara berterusan menurun daripada 5.6 cm2/Vs pada terikan 0% kepada 2.5 cm2/Vs pada terikan 120% (Rajah 5F).Kami juga membandingkan prestasi transistor untuk panjang saluran yang berbeza (lihat jadual S1).Terutama, pada terikan sebesar 105%, semua transistor ini masih menunjukkan nisbah hidup/mati yang tinggi (>103) dan mobiliti (>3 cm2/Vs).Di samping itu, kami meringkaskan semua kerja terbaru mengenai transistor semua karbon (lihat jadual S2) (47–52).Dengan mengoptimumkan fabrikasi peranti pada elastomer dan menggunakan MGG sebagai sesentuh, transistor semua karbon kami menunjukkan prestasi yang baik dari segi mobiliti dan histerisis serta sangat regangan.
Sebagai aplikasi transistor telus dan boleh renggang sepenuhnya, kami menggunakannya untuk mengawal pensuisan LED (Rajah 6A).Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 6B, LED hijau boleh dilihat dengan jelas melalui peranti semua karbon boleh renggang yang diletakkan betul-betul di atas.Semasa meregangkan kepada ~100% (Rajah 6, C dan D), keamatan cahaya LED tidak berubah, yang konsisten dengan prestasi transistor yang diterangkan di atas (lihat filem S1).Ini ialah laporan pertama unit kawalan boleh renggang yang dibuat menggunakan elektrod graphene, menunjukkan kemungkinan baharu untuk elektronik boleh renggang graphene.
(A) Litar transistor untuk memacu LED.GND, tanah.(B) Foto transistor semua karbon boleh renggang dan lutsinar pada terikan 0% yang dipasang di atas LED hijau.(C) Transistor lutsinar dan boleh renggang semua karbon yang digunakan untuk menukar LED sedang dipasang di atas LED pada 0% (kiri) dan ~100% terikan (kanan).Anak panah putih menunjuk sebagai penanda kuning pada peranti untuk menunjukkan perubahan jarak yang diregangkan.(D) Pandangan sisi transistor yang diregangkan, dengan LED ditolak ke dalam elastomer.
Kesimpulannya, kami telah membangunkan struktur graphene konduktif telus yang mengekalkan kekonduksian tinggi di bawah terikan besar sebagai elektrod boleh renggang, didayakan oleh nanoskrol graphene di antara lapisan graphene yang disusun.Struktur elektrod MGG dwilapis dan trilayer pada elastomer boleh mengekalkan 21 dan 65%, masing-masing, daripada 0% kekonduksian terikan pada terikan setinggi 100%, berbanding kehilangan sepenuhnya kekonduksian pada terikan 5% untuk elektrod graphene monolayer biasa. .Laluan konduktif tambahan skrol graphene serta interaksi yang lemah antara lapisan yang dipindahkan menyumbang kepada kestabilan kekonduksian yang unggul di bawah tekanan.Kami selanjutnya menggunakan struktur graphene ini untuk menghasilkan transistor boleh renggang semua karbon.Setakat ini, ini adalah transistor berasaskan graphene yang paling boleh diregangkan dengan ketelusan terbaik tanpa menggunakan lengkokan.Walaupun kajian ini dijalankan untuk membolehkan graphene untuk elektronik boleh renggang, kami percaya pendekatan ini boleh diperluaskan kepada bahan 2D lain untuk membolehkan elektronik 2D boleh renggang.
Grafena CVD kawasan besar ditanam pada kerajang Cu yang digantung (99.999%; Alfa Aesar) di bawah tekanan malar 0.5 mtorr dengan 50–SCCM (sentimeter padu standard seminit) CH4 dan 20–SCCM H2 sebagai prekursor pada 1000°C.Kedua-dua belah kerajang Cu dilindungi oleh graphene monolayer.Lapisan nipis PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) disalut berputar pada satu sisi kerajang Cu, membentuk struktur PMMA/G/Cu foil/G.seterusnya, seluruh filem itu direndam dalam larutan ammonium persulfat [(NH4)2S2O8] 0.1 M selama kira-kira 2 jam untuk menghilangkan kerajang Cu.Semasa proses ini, graphene bahagian belakang yang tidak dilindungi mula-mula terkoyak di sepanjang sempadan butiran dan kemudian digulung menjadi skrol kerana ketegangan permukaan.Skrol telah dilampirkan pada filem graphene atas yang disokong PMMA, membentuk skrol PMMA/G/G.Filem-filem itu kemudiannya dibasuh dalam air ternyahion beberapa kali dan diletakkan di atas substrat sasaran, seperti SiO2/Si tegar atau substrat plastik.Sebaik sahaja filem yang melekat kering pada substrat, sampel w secara berurutan direndam dalam aseton, 1:1 aseton/IPA (isopropil alkohol), dan IPA selama 30 saat setiap satu untuk mengeluarkan PMMA.Filem itu dipanaskan pada 100°C selama 15 minit atau disimpan dalam vakum semalaman untuk mengeluarkan sepenuhnya air yang terperangkap sebelum satu lagi lapisan skrol G/G dipindahkan ke atasnya.Langkah ini adalah untuk mengelakkan detasmen filem graphene daripada substrat dan memastikan liputan penuh MGG semasa pelepasan lapisan pembawa PMMA.
Morfologi struktur MGG diperhatikan menggunakan mikroskop optik (Leica) dan mikroskop elektron pengimbasan (1 kV; FEI).Mikroskop daya atom (Nanoscope III, Alat Digital) dikendalikan dalam mod mengetik untuk memerhati butiran skrol G.Ketelusan filem telah diuji oleh spektrometer yang boleh dilihat ultraviolet (Agilent Cary 6000i).Untuk ujian apabila terikan berada di sepanjang arah serenjang aliran arus, fotolitografi dan plasma O2 digunakan untuk mencorak struktur graphene ke dalam jalur (~300 μm lebar dan ~ 2000 μm panjang), dan elektrod Au (50 nm) didepositkan secara terma menggunakan topeng bayang di kedua-dua hujung sisi panjang.Jalur graphene kemudiannya disentuh dengan elastomer SEBS (~2 cm lebar dan ~5 cm panjang), dengan paksi panjang jalur selari dengan sisi pendek SEBS diikuti oleh BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) etsa dan eutektik gallium indium (EGaIn) sebagai sesentuh elektrik.Untuk ujian terikan selari, struktur graphene yang tidak bercorak (~5 × 10 mm) telah dipindahkan ke substrat SEBS, dengan paksi panjang selari dengan sisi panjang substrat SEBS.Untuk kedua-dua kes, keseluruhan G (tanpa skrol G)/SEBS diregangkan di sepanjang sisi panjang elastomer dalam radas manual, dan di situ, kami mengukur perubahan rintangannya di bawah tekanan pada stesen siasatan dengan penganalisis semikonduktor (Keithley 4200 -SCS).
Transistor semua karbon yang sangat tegang dan lutsinar pada substrat elastik telah direka mengikut prosedur berikut untuk mengelakkan kerosakan pelarut organik dielektrik dan substrat polimer.Struktur MGG telah dipindahkan ke SEBS sebagai elektrod pintu.Untuk mendapatkan lapisan dielektrik polimer filem nipis yang seragam (tebal 2 μm), larutan SEBS toluena (80 mg/ml) disalut spin pada substrat SiO2/Si yang diubah suai octadecyltrichlorosilane (OTS) pada 1000 rpm selama 1 minit.Filem dielektrik nipis boleh dipindahkan dengan mudah dari permukaan OTS hidrofobik ke substrat SEBS yang ditutup dengan graphene yang disediakan.Kapasitor boleh dibuat dengan mendepositkan elektrod atas cecair-logam (EGaIn; Sigma-Aldrich) untuk menentukan kemuatan sebagai fungsi terikan menggunakan meter LCR (kearuhan, kemuatan, rintangan) (Agilent).Bahagian transistor yang lain terdiri daripada CNT semikonduktor disusun polimer, mengikut prosedur yang dilaporkan sebelum ini (53).Elektrod sumber/longkang bercorak telah dibuat pada substrat SiO2/Si tegar.Selepas itu, kedua-dua bahagian, dielektrik/G/SEBS dan CNTs/bercorak G/SiO2/Si, telah dilaminasi antara satu sama lain, dan direndam dalam BOE untuk mengeluarkan substrat SiO2/Si yang tegar.Oleh itu, transistor telus dan boleh renggang sepenuhnya telah dibuat.Ujian elektrik di bawah terikan telah dilakukan pada persediaan regangan manual seperti kaedah yang dinyatakan di atas.
Bahan tambahan untuk artikel ini boleh didapati di http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
ara.S1.Imej mikroskop optik monolayer MGG pada substrat SiO2/Si pada pembesaran berbeza.
ara.S4.Perbandingan rintangan helaian dua kuar dan pemancar @550 nm graphene biasa mono-, bi- dan trilayer (segi empat hitam), MGG (bulatan merah) dan CNT (segi tiga biru).
ara.S7.Perubahan rintangan normal MGG mono dan dwilapis (hitam) dan G (merah) di bawah ~1000 terikan kitaran yang memuatkan masing-masing sehingga 40 dan 90% terikan selari.
ara.S10.Imej SEM bagi trilayer MGG pada elastomer SEBS selepas terikan, menunjukkan tatal panjang silang di atas beberapa retakan.
ara.S12.Imej AFM bagi trilayer MGG pada elastomer SEBS yang sangat nipis pada ketegangan 20%, menunjukkan bahawa skrol melintasi retakan.
jadual S1.Mobiliti dwilapis MGG–transistor tiub nano karbon berdinding tunggal pada panjang saluran yang berbeza sebelum dan selepas terikan.
Ini ialah artikel akses terbuka yang diedarkan di bawah syarat lesen Atribusi-Bukan Komersial Creative Commons, yang membenarkan penggunaan, pengedaran dan pengeluaran semula dalam mana-mana medium, selagi penggunaan yang dihasilkan bukan untuk kelebihan komersial dan dengan syarat karya asal adalah betul. dipetik.
NOTA: Kami hanya meminta alamat e-mel anda supaya orang yang anda cadangkan halaman itu mengetahui bahawa anda mahu mereka melihatnya dan ia bukan mel sampah.Kami tidak menangkap sebarang alamat e-mel.
Soalan ini adalah untuk menguji sama ada anda seorang pelawat manusia atau tidak dan untuk menghalang penyerahan spam automatik.
Oleh Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Oleh Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science.Hak cipta terpelihara.AAAS ialah rakan kongsi HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef dan COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Masa siaran: Jan-28-2021